A princípio, o par GRBL / Arduino suporta até 3 eixos, inclusive, devido a capacidade de processamento limitada no Arduino (dos processadores ATMega328 ou ATMega2560). Contudo, há algumas versões para 6 eixos, que não sei se funcionam, exemplo: https://github.com/electrokean/grbl/tree/6-AXIS

A alternativa seria o TinyG, um controlador CNC completo com drivers inclusive, dotado de uma versão aberta e melhorada do GRBL, para outro processador da Atmel mais poderoso (um ATxmega192, não é da família Arduino). Ver: https://synthetos.myshopify.com/products/tinyg

Ou então, uma versão do GRBL para o Raspberry PI, com 4 eixos, ver: https://wiki.protoneer.co.nz/Raspberry_Pi_CNC

Você quer os 4 eixos independentes? Ou usar dois motores associados à um dos eixos de movimentação?

E só minha opinião , (Não e uma critica), e não sou contra o avanço da tecnologia, Mas eu vejo muita gente que precisa de uma cnc quebrando cabeça com arduino/GRBL, que fico pensando porque abandonar a porta paralela, sendo que e uma coisa que deu super certo, e sim a maioria das placas mãe novas  não vem mais com essa porta, mas tem muintos pcs no mercado ainda com ela,  fora isso tem as pci com preços  bem em conta

Eu ainda prefiro uma porta paralela, é mais simples, o desempenho é mais previsível e mais barato. Contudo, não sabemos até quando.

Por outro lado, o GRBL e a possibilidade de processamento do código G externo (fora do PC) abre algumas funcionalidades relevantes, como poder gerar o clock e os sinais de passo e direção num hardware mais robusto e sem variações na fase do sinal (jitter), o que permite um controle melhor dos motores. A frequência dos sinais para os motores pode ser maior, em relação a um PC, aliás será independente do PC. Estas e outras funcionalidades (melhor controle de velocidade e de aceleração dos motores, ...) são desejáveis num sistema CNC que rode em tempo real. Ao invés de usar um sistema, de certo modo improvisado, usando o PC + MS-Windows ou até o LinuxCNC, que requer uma camada de tempo real (RT-API) para poder rodar adequadamente.

Na verdade, estamos assistindo esta transição. Sendo possível escolher uma dessas soluções, a meu ver, aceitáveis na relação custo-benefício.